A jezsuita alapítású Egyetemi Könyvtár mintegy hetven esztendővel idősebb, mint maga az egyetem, melynek 1635-ben vált intézményévé és azóta is hozzátartozik. A magyar művelődéstörténetben sokáig kiváltságos hely illette meg a Könyvtárat, mely több mint egy évszázadon át az ország egyetlen nyilvános nagykönyvtára, hosszú ideig - a 20. század elejéig - nemzeti könyvtár és a főváros könyvtára volt.
A Könyvtár nagyszombati székhelyéről 1777-ben az egyetemmel együtt költözött a budai várpalotába, majd onnan 1784-ben - ettől az évtől már nyilvános nagykönyvtárként - Pestre, a Ferenciek terén lévő épületbe. A jezsuita rend feloszlatása (1773) után az egyetemhez hasonlóan a könyvtár is állami intézménnyé vált. 1780-ban az ország legnagyobb közkönyvtáraként elsőnek kapta meg a kötelespéldány szolgáltatás jogát, és ugyanebben, illetve a következő évben már első nyomtatott címjegyzékét is kiadatta Pray György, az intézmény tudós vezetője.
A Könyvtár Toldy Ferenc - az első világi igazgató - irányítása alatt (1843-1873) indult meg a modern fejlődés útján, igyekezve eleget tenni az 1867-től ugrásszerűen növekedő tudományos és kutatói igényeknek. A könyvtár mai épületének átadására 1875-ben került sor. Az épület hosszú ideig megfelelőnek bizonyult, bár helyhiány miatt már 1935-1940 között szükségessé vált a raktárak átépítése.